Magano, um reino paralelo cheio de monstros conhecidos como "Kegare," é um lugar onde exorcistas lidam com todas as impurezas. Benio Adashino é um exorcista prodígio que é reconhecido por sua força e é convocado a Tóquio pelo Sindicato dos Exorcistas. Em seu caminho, ela despenca nos braços de Rokuro Enmadou, um jovem exorcista com um passado conturbado.
Mas as impurezas do Magano não descansam. Quando estes dois exorcistas testemunham um casal de crianças roubadas por um Kegare, Benio corre para salvá-las, arrastando Rokuro junto com ela para dentro do Magano. Envolvido numa luta em que ela está prestes a ser derrotado, Benio é salvo por Rokuro, revelando-se capaz de ser seu rival em talento.
Sousei no Onmyouji conta a história de dois talentosos exorcistas que estão destinados a se tornarem os "Exorcistas de Twin Star" e os pais profetizados do Miko—a reencarnação de Abe no Seimei—que limparão o mundo de todas as impurezas.
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