Louise Françoise Le Blanc de La Vallière é uma maga egocêntrica em um mundo de varinhas, capas e realeza. Embora ela estude na Tristain Academy, uma prestigiada escola para mágicos, ela tem um grande problema: Louise é incapaz de lançar magia corretamente, o que lhe rendeu o apelido de “Louise, a Zero” de seus colegas de classe.
Quando os alunos do primeiro ano são obrigados a realizar um ritual de invocação, a invocação de Louise resulta em uma explosão catastrófica! Todos consideram que isso é mais um fracasso, mas quando a fumaça se dissipa, um garoto chamado Saito Hiraga aparece. Agora familiar, Saito é tratado como um escravo, forçado a limpar suas roupas e comer do chão. Mas quando uma marca desconhecida é encontrada gravada na mão de Saito do ritual de invocação, acredita-se que seja a marca de um poderoso familiar chamado Gandalfr.
Selvagem, aventureiro e explosivo, Zero no Tsukaima segue Saito enquanto ele chega a um acordo com sua nova vida e como Louise prova que há mais nela do que seu apelido sugere.
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